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    公开号:WO1987002597A1
    申请号:PCT/EP1986/000549
    申请日:1986-09-20
    公开日:1987-05-07
    发明作者:Ernst-Günter HOFMANN；Bernd-Peter Offermann
    申请人:Licentia Patent-Verwaltungs-Gmbh；
    IPC主号:B03C3-00
    专利说明:
    [0001] "Verfahren zur selektiven oder simultanen Abscheidung von Schadstoffen aus Rauchgasen durch Bestrahlung der Rauchgase mit Elektronenstrahlen"
    [0002] Die Erfindung betrifft ein Verfahren gemäß dem Oberbegriff von Anspruch 1.
    [0003] Der immer intensiver uerdenden Nutzung der IMatur und der damit fortschreitenden Belastung mit industriellen Abfällen und
    [0004] Schadstoffen stehen in zunehmendem Maße Anstrengungen zum Erhalt unserer natürlichen Umwelt gegenüber. Eines der herausragenden Probleme ist hierbei die Belastung von Luft, Wasser und Boden durch Luftschadstoffemissionen von Kraftwerks- und Industriefeuerungen, Verkehr und Haushaltungen. Sie tragen ihren Teil zu dem vieldiskutierten "sauren Regen", dem "Waldsterben" und den sich häufenden "Smog"-Situationen bei. Schwefelnxid (SO) und Stickstoffoxide (NOx) werden heute hierfür als wesentliche Schadstoffe angesehen. Als Hauptverursacher sind hier Kraftwerks- und Industriefeuerungen zu nennen. Während bei Großfeuerungsanlagen die Entstaubung der Rauchgase bereits heute weitgehend gelöst ist, stellen die Emissionen von Schwefeloxid (SOx), insbesondere Schwefeldioxid (SO2), und Stickoxid (NOx ) noch erhebliche Probleme dar.
    [0005] Ursächlich sind diese Schadstoffs bedingt bei o SO2 : durch den Schwefelgehalt der Brennstoffe o NOx : durch Verbrennungsvorgänge in den Feuerungsanlagen.
    [0006] Maßnahmen zur Reduktion von Schadstoffemissionen müssen daher bei Großfeuerungsanlagen am Brennstoff, der Feuerungsanlage bzw. beim Rauchgas ansetzen. Als primäre Maßnahme kommen die Verwendung schwefelarmer Brennstoffe, die Vorentschwefelung der Brennstoffe und die Verbesserung der Feuerungsanlagen in Betracht. Diese Primärmaßnahmen reichen jedoch nicht aus, um die vorgeschriebenen Grenzwerte zu erreichen. Dieses läßt sich nur durch sekundäre Maßnahmen zur Abgasreinigung, teilweise in Kombination mit Primärmaßnahmen, realisieren. Bei sekundären Maßnahmen sind die erzeugten Rauchgase selbst dem Reinigungsprozeß unterworfen.
    [0007] Sekundäre Verfahren zur Rauchgasreinigung sind in vielen Varianten bekannt und z. T. eingeführt.
    [0008] Die zur Abscheidung von SOx und/oder NOx führenden Reaktionen lassen sich dabei in folgende Reaktionsstufen einteilen:
    [0009] a) Bildung freier Radikale durch Elektronenbestrahlung (und als Folge von Begleitreaktionen) b) Oxidation von SO2 und NOx c) Bildung von H2SO4 und HNO3 d) Reaktion mit NH3 zu festen Ammoniumverbindungen.
    [0010] Alternativ wurde auch vorgeschlagen, die Ammoniumverbindungen wieder thermisch aufzuspalten, NH3 zurückzugewinnen und von den Endprodukten (O2, N2, SO2) das erhaltene Reichgas (SO2) weiterzuverarbeiten. Auch andere Absorptionsmittsl, z. B. CaO/Ca(OH)2, wurden vorgeschlagen bzw. eingesetzt.
    [0011] Das Verfahren kann sowohl zur selektiven Abscheidung einer
    [0012] Schadstoffkomponente als auch zur simultanen Abscheidung mehrerer Schadstoffkomponenten, insbesondere SOx und NOx, eingesetzt werden.
    [0013] Bei einigen bekannten Versuchs- bzw. Pilotanlagen nach dem
    [0014] EBDS-Verfahren wird das Rauchgas bei nur einmaligem Durchgang durch das Bestrahlungsfeld in einer Bestrahlungskammer einoder zweiseitig bestrahlt. Hierbei steht die Forderung nach einer möglichst guten Nutzung der eingesetzten Elektronenbestrahlung im allgemeinen der Notwendigkeit einer möglichst wirkungsvollen Umsetzung der Schadgase gegenüber. Letzteres erfordert eine möglichst gleichmässige Bestrahlung das Rauchgases. Beide Forderungen widersprechen sich in der Regel. Bei einseitiger Bestrahlung ist wegen der abnehmenden Intensität der Strahlung längs ihrer Ausbreitungsrichtung ein örtlich stark divergierender, in summa schlechter Wirkungsgrad bei der Umsetzung der Schadstoffe erreichbar (z. T. weniger als 50 % ) .
    [0015] Konzeptionell hat man versucht, eine möglichst homogene Bestrahlung der Rauchgase durch Aufbau eines quasihomogenen Bestrahlungsfeldes, das durch Überlagerung der Bestrahlungsfeider zweier oder mehrerer Beschleuniger gebildet wird, zu bewirken. In diesem Sinne hat man auch bei den bisher bekannten EBDS-Anlagen versucht, durch paarweisen Einsatz von "Elektronenkanonen" eine möglichst homogene Bestrahlung mit der erforderlichen Dosis zu bewirken. Dies ist jedoch nur mit einer Über- bzw. Unterstrahlung einzelner Partien des Bestrahlungsgutes (Rauchgas) und ebenfalls einem Verlust an Wirkungsgrad möglich. Ausgehend von der Feststellung, daß der Abscheidegrad der Schadstoffe im Rauchgas - besonders aber der der Stickoxide bei einmaliger Bestrahlung der Rauchgase tendenziell im Bereich niedriger Dosiswerte ( ≤ 1 Mrad bzw. ≤ 10 Kgray). stark mit der (absorbierten) Dosis zunimmt, dann aber nach weniger starker Zunahme ein Maximum erreicht und dann sogar wieder abnimmt, wurde zur Verbesserung des Abscheidegrades auch eine stufenweise Bestrahlung vorgeschlagen, ohne allerdings glsichzeitig eine optimale Energie- und Strahlnutzung und homogene Bestrahlung des Rauchgases sicherzustellen.
    [0016] Letzteres ist nicht zuletzt auch eine Frage der wechselseitigen Anpassung von Strahlungsfeld, Rauchgasdurchsatz und Farm und Abmessung der Bestrahlungskammer, sowis der Betriebssicherheit und Transparenz der verwendeten Elektronenstrahlaustrittsfenster. Bei den üblicherweise verwendeten Niederenergiebeschleunigern mit Strahlenergien unter etwa 300 KeV kann man aber bekannterweise wegen des sonst starken Energieverlustes nur relativ dünne, mechanisch und thermisch meist instabile Fensterfolien verwenden, die man dann kühlen und stützen muß, z. B. durch eingebaute Stege, Gitter oder Lochplatten. Dies senkt wiederum die Transparenz und damit den Wirkungsgrad der Anordnung. Hinzu kommt, daß diese Fenster (Folien aus Leichtmetall, z. B. Titan oder Titanlegierungen) in der Regel direkt dem bestrahlten Rauchgas und damit seinen die Betriebssicherheit beeinträchtigenden Einflüssen ausgesetzt sind.
    [0017] Zusammenfassend sind also bei den bisher bekanntgewordenen EBDS-Anlagen und Vorschlägen folgende Nachteile zu vermerken: a) die ungenügende wechselseitige Abstimmung der pro Zeiteinheit anfallenden Rauchgasmenge, Bestrahlungs (Reaktions)kammer-Abmessungen und Form und der Elektronenstrahlenergie und b) die oft hohen Absorptionsverluste in den Elektronenbeschleuniger- und/oder Bestrahlungskammerfenstern, c) die inhomogene Bestrahlung der Rauchgase beim Durchgang durch die Bestrahlungskammer. All dies beeinträchtigt den energetisch/strahlentechnischen Wirkungsgrad des Verfahrens und damit seine Wirtschaftlichkeit.
    [0018] Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art zu schaffen, bei dem durch geeignete Verfahrensführung (Schritte), durch geeignete Wahl der Strahlenenergie und durch wechselseitige Anpassung des Strahlenfeldes an Form und Abmessungen der Rauchgaskanäle und Reaktionskammern (Bestrahlungskammern) oben genannte Nachteile vermieden werden und ein optimaler strahlentechnischer Wirkungsgrad sichergestellt wird, was gleichsam zu einer Verringerung des apparativen Aufwands und der einzusetzenden Primärenergie und damit zu einer Optimierung des Verfahrens führt.
    [0019] Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die kennzeichnenden Verfahrensschritte des Anspruchs 1 gelöst.
    [0020] Ausgestaltungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen 2 bis 14 beschrieben.
    [0021] Vorrichtungen zur Durchführung des Verfahrens sind aus den Unteransprüchen 15 bis 27 ersichtlich.
    [0022] Da bekannt ist, daß beim EBDS-Verfahren die benötigte Strahlendosis nahezu unabhängig von der Dosisleistung ist und sich durch fraktionierte Bestrahlung die Abscheiderate der Schadstoffs verbessern lässt, wird zur Vermeidung obengenannter Nachtsile eine stufenweise Bestrahlung vorgeschlagen, bei der nach dem Erfindungsgedanken die Bestrahlung nacheinander mit Teilbestrahlungsdosen erfolgt, die gewünschte Gesamtbestrahlungsdosis sich als Summe der Teildosen ergibt, das Rauchgas zwischen den Bestrahlungsstufen zwangsweise durchmischt wird und die zu jeder Stufe zugeordnete Bestrahlungskammer der Form des Bestrahlungsfeldes angepasst und ihre Abmessungen annähernd gleich der effektiven Reichweite der verblendeten Elektronenstrahlung in der Bestrahlungskammer ist. Hierbei sichert die stufenweise Bestrahlung mit Teildosen, die in summa der benötigten Gesamtdosis entsprechen, in Verbindung mit der zwangsweisen Durchmischung zwischen den einzelnen Stufen und der Anpassung der Bestrahlungskammer an Form und Abmessung des jeweiligen Bsstrahlungsfeldes einerseits eine maximale Nutzung der Elektronenstrahlung in jeder Einzelstufs, ohne ein homogenes Strahlenfeld erzeugen zu müssen, und liefert andererseits infolge der statistischen Durchmischun zwischen den einzelnen Bestrahlungsstufsn mit wachsender Stufen zahl ein zunehmend homogen bestrahltes Rauchgas. Es wird hierdurch eine quasihomogene Bestrahlung bei gleichzeitig besserer Strahlnutzung (Wirkungsgrad auch unter Berücksichtigung der Fensterverluste größer als 75 %) und damit eine Senkung des Energie-Einsatzes und der Kasten ermöglicht.
    [0023] Für eine energetische Optimierung des Verfahrens ist weiterhin von Bedeutung, daß bei allen Rauchgasreinigungsverfahren pro Zeiteinheit relativ große Rauchgasmengen bei Normaldruck anfallen und "verarbeitet" werden müssen. Bei kohlebeheizten Kraftwerken fallen beispielsweise ca. 360.000 cbm Rauchgas stündlich an. Die linearen Abmessungen der Rauchgaskanäle betragen bis zu etwa 5 m. Bei der technischen Realisierung des Elektronenbestrahlungsverfahrens muß die Durchdringungsfähigkeit der erzeugten Elektronenstrahlung und dafür ausschlaggebenden Strahlenergie mit der Dichte des Rauchgases und den Abmessungen der Bestrahlungskammer (Reaktor) abgestimmt werden. Dies erfordert vorteilhaft Anlagen mit Strahlenergien im Bereich 500 bis 1000 KeV.
    [0024] In dem als vorteilhaft genannten Energiebereich von 500 bis 1000 KeV sind die prozentualen Energieverluste im Elektronenstrahlfenster (bei gleicher Dicke) weitaus geringer als bsi Niederenergiebeschleunigern. Im Hinblick auf mechanische Stabilität und thermische Belastbarkeit kann hier das Fenster dicker (etwa 30 · 10-3mm Titan oder Titanlegierung) gemacht werden, ohne daß es einer mechanischen, die Transparenz beeinträchtigenden Abstützung bedarf. Zudem kann es hier vorteilhaft auch noch als Doppelfenster ausgebildet werden, wobei das Kühlmedium (Inertgas oder rauchgasfreie Luft) den Zwischenraum durchströmt, so daß das Strahlaustrittsfenster des Beschleunigers nicht direkt den Einflüssen des mit Schadstoffen und Zusätzen (z. B. Ammoniak) beladenen Rauchgases ausgesetzt ist, was wiederum die Betriebssicherheit des Systems positiv beeinflusst. Ein solches Doppelsystem, bestehend aus zwei Titanfolien mit je 30 · 10-3 mm Dicke hätte z. B. bei 1000 KeV eine Transparenz von ca. 92 %, bei 500 KeV von ca. 80 % , bei 300 KeV jedoch nur ca. 55 % und bei 200 KeV noch ca. 35 %.
    [0025] Um das Verfahren nach dem Erfindungsgedanken wirksam zu gestalten, sollen mindestens zwei, vorzugsweise jedoch drei oder mehr Stufen in Serie eingesetzt werden und eine Linie bilden, wobei zwischen den Stufen Mittel zur turbulenten Durchmischung des Bestrahlungsgutes vorgesehen sind (z. B. Gebläse, Impeller,Leitbleche).
    [0026] Eine Abart der Durchmischung bestsht darin, daß die Medisn während der Bestrahlung derart geführt sind, daß Gasvolumina, die bei einer ersten Bestrahlung einer relativ hohen Bestrahlungsdosis ausgesetzt sind, bei einer weiteren Bestrahlung in Bereichen unter der Bestrahlungsquelle hindurchgeführt werden, in denen sie einer geringen Strahlenbelastung ausgesetzt sind, während gleichzeitig Gasvolumina, die bei der ersten Bestrahlung einer relativ niedrigen Bestrahlungsdosis ausgesetzt sind, bei einer weiteren Bestrahlung in Bereichen unter der Bestrahlungsquelle durchgeführt werden, in denen sie einer hohen Strahlenbelastung ausgesetzt sind. Zwischen den einzelnen Bestrahlungsvorgängen kann gleichzeitig noch eine Durchmischung der Teilvolumina stattfinden.
    [0027] Eine Ausgestaltung der Erfindung besteht darin, daß die erste Bestrahlung mit einer Teildosis von 60 % bis 100 % und die zweite Bestrahlung mit einer Teildosis von 10 % bis 30 % und umgekehrt durchgeführt wird.
    [0028] Bei n Teilstufsn (n > 2) ist das Verfahren analog durchführbar, wenn der Bestrahlungskanal jeder der n Stufen in die
    [0029] Segmente a1, a2 ... an aufgeteilt wird und jedes Teilvolumina beim Durchganq durch die n Stufen von a., nach a2 . . . bis a überwechselt.
    [0030] Auch ist das Verfahren gemäß dem Erfindungsgedanken nicht auf den an sich bekannten Einsatz von Ammoniak als Absorbens begrenzt. Auch andere Stoffe ähnlicher Art wären denkbar, insbesondere wenn damit die erforderliche Bestrahlungsdosis gesenkt werden kann und/oder andere Reaktionsprodukte erhalten werden sollen. Eine Senkung der Dosis kann auch durch Zugabe reaktionsbeschleunigender Additive und/oder Wasserzusätze und/ oder zusätzliche elektrische Felder innerhalb der Bestrahlungskammern erreicht werden. In Verbindung mit den oben genannten Maßnahmen ist damit eine weitere Steigerung der Effizienz und Wirtschaftlichkeit des Verfahrens gegeben.
    [0031] In den Figuren 1 bis 8 sind Ausführungsbeispiele von Anlagen zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens dargestellt. Für die einander entsprechenden Bauelemente werden in den einzelnen Figuren dieselben Bezugszeichen verwendet.
    [0032] Die aus Figur 1 ersichtliche Anlage weist drei in Serie geschaltete Elektronenbestrahlungseinrichtungen 1 auf, die jeweils eine Teilbestrahlungsdosis abgeben. Die Teildosen ergeben in ihrer aufsummierten Wirkung die gewünschte Gesamtbestrahlungsdosis, die z. B. auch von fünf einzelnen Elektronenbestrahlungssinrichtungen geliefert werden könnte. Nach jeder Elektronenbestrahlungseinrichtung ist eine Durchmischungseinrichtung 2 angeordnet, die das bestrahlte Rauchgasgemisch durchmischen. Bevor das Rauchgas in die erste Bestrahlungsstufe eintritt, wird es in einer Auffangvorrichtung 3 von Flugasche gereinigt und in einer Zusatzeinrichtung 4 mit z.B. Ammoniak in vorzugsweise stochiometrischem Verhältnis zu Schwefeldioxid (SO2) und Stickstoffoxid (NOx) angereichert.
    [0033] Eine Einrichtung 5 dient zur Temperaturregelung des Gemisches, dem nach Durchlauf der Elektronenbestrahlungs- und Durchmischungseinrichtungen 1 bzw. 2 vor dem Abzug in den mit 6 bezeichneten Schlot in einer Auffangeinrichtung 7 die Reaktionsprodukte (Ammonium-Sulfat/Nitrat) entzogen werden. Hierbei handelt es sich um pulverige Ausfalls.
    [0034] Bei der in Figur 2 dargestellten Anlage erfolgt das Abfangen der Flugasche in der Auffangvorrichtung 3, die Zugabe der Zusätze mittels der Zusatzeinrichtung 4 , die Durchmischung in der Durchmischungseinrichtung 2 und die Ternperaturregelung mit Hilfe der Einrichtung 5 wiederum am Eingang der Verfahrenslinie. Hingegen wird die Abscheidung der Reaktionsprodukte (pulverige Ausfälle) dezentral nach jeder Bestrahlungs- und Durchmischungsstufe 1 bzw. 2 durch dezentrale Einrichtungen 7 durchgeführt.
    [0035] Gemäß der Ausführungsvariante nach Figur 3 wird die Flugaschs am Anfang der Verfahrenslinie abgefangen. Die pulverigen Ausfälle werden am Ende der Verfahrenslinie ausgefällt. Der Zusatz von Zusätzen, z. B. von Ammoniak oder eventuell anderen Stoffen, die Temperaturregelung und die Bestrahlung erfolgen dezentral stufenweise.
    [0036] Wiederum eine andere Variante zeigt Figur 4 . Hier wird nur die Flugasche am Eingang der Verfahrenslinie (zentral) abgefan gen, während die übrigen Verfahrensschritte modulartig aufgebaut sind und jeweils Zusatzzugabe, Temperaturregelung, Bestrahlungsteil und Abscheidung der pulverigen Ausfälle beinhalten. Die Durchmischung (2) erfolgt zwischen den Modulbausteinen. Es handelt sich praktisch um eine Kombination der Anlagen aus den Figuren 2 und 3. Bei allen Verfahrensvarianten sind selbstverständlich auch die erforderlichen Hilfs- und Meßmittel, z. B. Pumpen, Abscheider, Filter, Temperieraggregate, Meß- und Steuereinrichtungen für die Zusammensetzung des ein- und ausgehenden Rauchgases, dis Reaktionstemperatur und die eregelte Zugabe der Zusätze integriert.
    [0037] Die in den Figuren 1 bis 4 gezeigten Ausführungsbeispiele zeigen Anlagen zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens, wie sie vornehmlich für die simultane Abscheidung von SOx und NOx in Betracht kommen. Es ist selbstredend, daß bei Einsatz dsr in den Figuren 1 bis 4 gezeigten Ausführungsbeispiele zur selektiven Abscheidung von NOx vor bzw. nach einer Rauchgasentschwefelungsanlage die mit 6 bezeichneten Schlote bzw. die mit 3 bezeichneten Auffangvorrichtungen für Flugasche entfallen können, da diese in der Regel den Entschwefelungsanlagen nach- bzw. vorgeschaltet sind.
    [0038] Einen speziellen Aufbauvorschlag einer Simultananlage nach dem Erfindungsgedanken für einen Kraftwerksblock 100 MWel zeigt Figur 5, wobei die elektrischen Versorgungseinrichtungen mit (5) bezeichnet sind.
    [0039] Hierbei wird von folgenden Annahmen ausgegangen:
    [0040] - Feuerungsanlage für Steinkohle mit 1 % S-Gehalt
    [0041] -- erzeugte Rauchgasmerg M = 360.000 m3/h
    [0042] - Wirkungsgrad = 75 %
    [0043] -- Rauchgasdichte g = 1,3 kg/m3
    [0044] - Bestrahlungsdosis D = 1,5 Mrad Hieraus ergibt sich die benötigte Strahlleistung L100 der Beschleunigeranlaoe für einen 100 MWel-Block zu
    [0045] 0 u
    [0046] Für die Bestrahlung werden also 2,6 % der Blockleistung benötigt! Dieses wäre weniger als bei anderen chem.-therm. Rauchgasreinigungsverfahren. Die benötigte Strahlleisiung von 2,6 MW könnte z.B. realisiert werden mit drei Bestrahlungsanlagen 800 KV / 1000 KW, von denen jede fünf Besirahlungsköpfe mit einer Leistung von 800 KV / 250 mA besitzt.
    [0047] Gemäß der in Figur 5 dargestellten Anlagen können die fünf Bestrahlungsköpfe jeder Teilanlage im Sinne des Erfindungsgedankens in Serie geschaltet werden, wobei zwischen den Stufen durchgemischt wird, sodaß sie eine Teillinie für 1/3 der Rauchgasmenge bilden, d.h. 120.000 m3/h. Die drei Teillinien können dann wahlweise wiederum in Serie oder im Parallelbetrieb (wie in Figur 5 dargestellt) gefahren werden, wobei jede Teillinie wahlweise auch unabhängig von den anderen betrieben oder stillgelegt werden kann. Dadurch ist eine individuelle Anpassung an die jeweils gefahrene Last möglich. Primär wird zunächst nur eine Linie eingesetzt; erst dann, wenn bei ausreichender Durchmischung die Kapazität der einen Linie nicht ausreicht, ist es vorgesehen, sukzessiv die anderen einzusetzen.
    [0048] Bei Einsatz der in Figur 5 gezeigten Anlage zur selektiven Entstickung kann wegen der erforderlichen niedrigeren Bestrahlungsdosis (etwa 0,6 Mrad) ein entsprechend größerer Kraftwerksblock (etwa 250 MWel ) entstickt werden, bzw. es wird in diesem Fall für den vorstehend genannten
    [0049] Kraftwerksblock von 100 MWel nur eine der drei in Figur 5 gezeigten Teilanlagen benötigt. Gemäß der in Figur 5 dargestellten Anlage können die fünf Bestrahlungsköpfe jeder Teilanlage im Sinne des Erfindungsgedankens in Serie geschaltet werden, wobei zwischen den Stufen durchmischt wird, und sie eine Teillinie für 1/3 der Bauchgasmenge bilden, d.h. 120.000 m3/h. Die drei Teillinien können dann wahlweise wiederum in Serie oder im Parallelbetrieb (wie in Figur 5 dargestellt) gefahren werden, wobei jede Teillinie wahlweise auch unabhängig von den anderen betrieben oder stillgelegt werden kann. Dadurch ist eine individuelle Anpassung an die jeweils gefahrene Last möglich. Primär wird in Serie gefahren; erst dann, wenn bei ausreichender Durchmischung der Durchsatz des gereinigten Bauchgases nicht ausreicht, ist es vorgesehen, den Parallelbetrieb durchzuführen.
    [0050] Der konstruktive Aufbau einer der in Figur 8 beschriebenen drei Teillinien ist beispielhaft in Figur 6 gezeigt.
    [0051] Die Bestrahlungsanlage ist in separaten Bäumen 9a und 9b untergebracht, wobei der Bauchgaskanal 10 mit den Bestrahlungskammern (11) und den dazwischen liegenden Durchmischungsstufen (2) im eigentlichen Bestrahlungsraum (9b) unterhalb der Erdoberfläche liegt, so daß hier ein Minimum an baulichem Strahlenschutz erforderlich ist. Die Zu- und Abführung der zu behandelnden Bauchgase erfolgt - ebenfalls aus Gründen des Strahlenschutzes - aus den oberirdisch angeordneten üblichen Rauchgaskanälen über labyrinthförraig ausgebildete Schächte (12) mit der für die Streustrahlungsabschirmung erforderlichen Dicke.
    [0052] Außerhalb des Bestrahlungsraumes (9b) sind in dem rauchgaszuführenden Kanal eine Auffangvorrichtung für Flugasche und Staub (3) und eine Einrichtung zur Zugabe von Zusätzen, z.B. H2O, NH3, (4) sowie eine Temperiervorrichtung (5) der Bestrahlungsstufe vorgeschaltet. Im Ausgangskanal werden die entstandenen Beaktionsprodukte, z.B. Amonium-Sulfat/Nitrat, in der Auffangvorrichtung (7) dem Bauchgas entzogen. Es ist selbstredend, daß die Auffangvorrichtung (3) entfallen kann, falls das zugeführte Bauchgas schon vorher von Flugasche und Staub gereinigt wurde.
    [0053] Zu der in Figur 6 beschriebenen Teillinie besteht die Bestrahlungsanlage beispielhaft aus fünf Stufen mit je einem Bestrahlungskopf (1) üblicher Bauart (mit Scanner) und einer zentralen elektrischen Versorgungseinheit (8 ) (z .B . einem Hochspannungskaskadengenerator ) . Die einzelnen Bestrahlungsköpfe (1) sind äquidistant sternförmig über T-förmige Flansche (13) an die Versorgungseinheit (8) angeflanscht. Ihre äußeren Mäntel bilden einen gemeinsamen - auf Erdpotential liegenden - Druckkessel, der zwecks besserer Isolation, Kühlung und Berührungssicherheit der Hochspannungskomponenten mit Druckgas (z.B. 6 atü Schwefelhexafluorid) gefüllt ist.
    [0054] Die konzentrische Anordnung der (Hochspannungs) Versorgungseinheit und der Bestrahlungsköpfe ermöglichen einen platzsparenden, zweckmäßigen und wartungsfreundlichen Aufbau der Anlage.
    [0055] Die Einstellung, Steuerung und Begelung der elektrischen Parameter (Hochspannung, Strahlstrom usw.) erfolgt für die Anlage zentral und einheitlich.
    [0056] Der prinzipielle Aufbau einer der fünf Bestrahlungsstufen der in Figur 6 beschriebenen Teillinie wird in Figur 7a und der zugeordneten Seitenansicht 7b gezeigt.
    [0057] Der Bestrahlungskopf (1) besteht hier aus einer evakuierten, vielstufigen Beschleunigerröhre (14) mit einer auf negativem Hochspannungspotential (gegen Erde) angeordneten Elektronenkanone (15). In ihr werden die Elektronen erzeugt und unter Einwirkung der anliegenden Gleichspannung von vorzugsweise 600 bis 1000 kV auf die dementsprechende Energie (600 bis 1000 keV) beschleunigt. Die Hochspannungspole (16) der einzelnen Beschleunigerröhren sind bei dieser Anordnung durch konzentrisch innerhalb der flanschartigen, mit Druckgas isolierten, Verbindungen (13) liegenden Zuführungen (17) mit dem Hochspannungspol der nicht gezeigten Versorgungseinheit (8) verbunden. Bei dieser Anordnung werden die bei anderen Ausführungen oft störungsempfindlichen Kabelverbindungen vermieden und im genannten Spannungsbereich ein Höchstmaß an Betriebssicherheit erreicht.
    [0058] Die in der Elektronenkanone (15) erzeugten, in der Beschleunigerröhre (14) beschleunigten Elektronenstrahlen (18) werden mittels eines Ablenkmagneten (19) im Scanner (20) aufgefächert. Die aufgefächerten Elektronenstrahlen (18a) treten dann durch ein für Elektronenstrahlen weitgehend transparentes dünnes Fenster (21), vorzugsweise aus einer 15 - 30 mμ dicken Folie aus Titan oder einer Titanlegierung, in den Zwischenraum (22) und nach Durchdringen eines benachbarten zweiten Fensters (23) etwa gleicher Transparenz in die in den Bauchgaskanal integrierte Bestrahlungskammer (11) ein.
    [0059] Das Doppelfenster wird im Zwischenraum (22) zwischen beiden Fenstern (21) und (23) durch einen Gasstrom (24), vorzugsweise einem Inertgas oder durch einen rauchgasfreien Luftstrom, gekühlt, im die durch teilweise Absorption der Elektronen im Fenstermaterial entstehende Wärme abzuführen. Dabei können an die Bestrahlungskammer (11) abschließenden Fenster (23), das keine (wesentliche) Druckdifferenz aufzunehmen hat, Vorrichtungen (25) vorgesehen werden, um es kontinuierlich oder diskontinuierlich während des Betriebes und/oder in Betriebspausen zu reinigen und/oder zu erneuern. Derartige Vorrichtungen (25) können z.B. aus ablaufenden oder reversierenden Auf- und Abwicklern mit AbstreifVorrichtung bestehen.
    [0060] Wird ein rauchgasfreier Luftstrom zur Kühlung verwendet, so kann er nach passieren des Zwischenraumes (22) in den Eingang der Bestrahlungskaramer (11) zurückgeführt werden, damit die durch Wechselwirkung mit der Elektronenstrahlung entstandenen Reaktionsprodukte, insbesondere Ozon, die direkte Elektronenstrahlwirkung im Bauchgas verstärken.
    [0061] Der Vorteil dieser Anordnung gegenüber bekannten Fensteranordnungen besteht darin, daß
    [0062] - das den evakuierten Scanner (20) abschließende, unter einer Druckdifferenz von etwa 1 atü stehende Fenster (21) nicht dem direkten Einfluß des Bauchgases (26) ausgesetzt ist und somit Korrosionseinflüsse und Ablagerungen vermieden werden,
    [0063] - das die Bestrahlungskammer (11) abschließende Fenster (23) gereinigt und/ oder erneuert werden kann,
    [0064] - aufgrund der Luftkühlung die Energieverluste im Doppelfenstersystem bei den in Betracht kommenden Elektronenenergien (600 bis 1000 keV) klein gehalten werden können (z.B. under 15 %) und - mechanisch empfindlichere Fenster mit hohen Verlustraten, wie sie beispielsweise als Einfachfenster mit Stegunterstiitzung, teilweise mit Wasserkühlung für Elektronenstrahlen mit Energien kleiner als 500 keV eingesetzt werden, vermieden werden können. Auch hieraus resultieren wiederum Lebensdauer, Betriebssicherheit und Effizienz der Vorrichtung.
    [0065] Die nach Durchtritt durch das Doppelfenstersystem in die Bestrahlungskammer (11) eintretenden energiereichen Elektronenstrahlen treten hier bei gleichzeitiger Aufstreuung mit dem Rauchgas und seinen Schadstoffen und Zusätzen in Wechselwirkung und verlieren dabei sukzessiv ihre Energie. Die Energieverteilung im dabei entstehenden dreidimensionalen Strahlenfeld, gekennzeichnet durch seine Isodosenverteilung (27), ist durch die Geometrie (in Figur 10 z.B. durch die Auffächerung) der primären Elektronenstrahlung, ihrer energieabhängigen fiestreichweite BR bei Austritt aus dem Doppelfenstersystem und der ebenfalls energieabhängigen Aufstreuung vorgegeben. Während die Restreichweite BR mit wachsender Energie der (primären) Elektronenstrahlung zunimmt, wird die Aufstreuung mit wachsender Energie geringer. Dementsprechend ergeben sich bei unterschiedlichen primären Elektronenenergien (Beschleunigungsspannungen) unterschiedliche Feldverteilungen (Isodosen) der in Figur 10 skizzierten Art.
    [0066] Damit gemäß dem Erfindungsgedanken einerseits ein möglichst«großer Teil des Strahlenfeldes für die Bestrahlung des fiauchgases genutzt werden kann, andererseits aber der Bauchgaskanal und die Bestrahlungskammer (11) nicht unnötig groß gemacht werden sollen, werden Form und Größe der Bestrahlungskammer (11) so bemessen, daß sie das Strahlenfeld räumlich möglichst vollständig, vorzugsweise aber mindestens die 5 %-Isodosen-Kennlinie umschließt, wobei gleichzeitig ein Zusammenwirken mit der Temperiervorrichtung (5) die Wandung der Bestrahlungskammer (11) entsprechend der günstigsten Beaktionstemperatur des Bauchgases temperiert wird. Auf diese Weise wird eine hohe Nutzung der in die Bestrahlungskammer eingestrahlten Elektronen-strahlung bei allerdings inhomogener Dosisverteilung im durchströmenden fiauchgas erzielt. Eine Homogenisierung der Dosisverteilung im Rauchgas wird nach dem Erfindungsgedanken dadurch erzielt, daß mehrere derartige Bestrahlungsstufen zu einer (Teil) Linie in Reihe betrieben werden, wobei das durchströmende Rauchgas zwischen den Stufen durchmischt wird, und die Soll-Bestrahlungsdosis der (Teil) Linie sich aus der (mehrfach gefalteten) Wirkung der Einzelstufen ergibt.
    [0067] Die Durchmischung selbst kann dabei auf unterschiedliche Weise erfolgen. Figur 8 gibt hierfür die Beispiele a, b und c. Die Abbildungen stellen im Prinzip einen Schnitt längs der Linie E - F der Figur 6 dar. Der Einfachheithalber sind jedoch nur drei (der fünf in Figur 6 gezeigten) Bestrahlungsköpfe (1) dargestellt. In Figur 8 strömt das zu bestrahlende Rauchgas (26) von der linken Bildseite durch die Zusatz- und Temperiereinrichtung (4, 5) durch den labyrinthartigen Kanal (12) in die unterirdisch liegende Bestrahlungszone mit den drei Bestrahlungskamraern (11) und gelangt über einen weiteren labyrinthartigen Kanalabschnitt (12) in die Auffangvorrichtung (7) und von dort weiter (in den nicht dargestellten Kamin). Zwischen den drei Bestrahlungskammern wird das Rauchgas in zwei Durchmischungsstufen durchmischt.
    [0068] In Beispiel 8a bestehen die Durchmischungsstufen aus (rotierenden) Gebläsen
    [0069] (28). In Beispiel 8b wird die Durchmischung durch eine (Turbulenzen erzeugende) Gestaltung des Bauchgaskanals zwischen den Bestrahlungskammern (1), z.B. durch mehrfach geknickte Kanalabschnitte (29) erzielt. In Beispiel 8c sind schließlich zusätzlich noch Stau- und/oder die Strömungsrichtung bestimmenden Elemente (30), z.B. spezielle Gitter oder Lamelleneinsätze, zur Durchmischung vorgesehen.
    [0070] Es ist selbstverständlich, daß derartige Durchmischungshilfen einzeln für sich oder auch kombiniert eingesetzt werden können.
    权利要求:
    ClaimsPATENTANSPRÜCHE
    1. Verfahren zur selektiven oder simultanen Abscheidung von Schadstoffen, insbesondere Schwefel- und/oder Stick(stoff)oxiden aus Rauchgas durch Bestrahlung der Rauchgase mit Elektronenstrahlen, wobei das Verfahren stufenweise zeitlich nacheinander durchgeführt wird, und wobei mindestens zwei, jeweils eine Verfahrenslinie bildende Stufen verwendet werden, die mit mindestens je einem Elektronenbeschleuniger oder Elektronenbeschleunigerkopf als Elektronenstrahlquelle ausgerüstet sind, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlung des Rauchgases stufenweise nacheinander mit Teilbestrahlungsdosen erfolgt, die als Summe die gewünschte Gesamtbestrahlungsdosis ergeben, daß das Rauchgas zwischen den Bestrahlungsstufsn zwangsweise durchmischt wird, und daß die Bestrahlungskammer jeder Stufe der Farm des Bestrahlungsfeldes angepasst und ihre Abmessungen annähernd gleich der effektiven Reichweite der υerwendeten
    Elektronenstrahlung in der Bestrahlungskammer gewählt werden.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Zusätze nach Abzug der Flugasche, Staub und Partikel vor den Bestrahlungsstufen zentral zugegeben werden.
    3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Zusätze nach Abzug der Flugasche, Staub und Partikel vor jeder der einzelnen Bestrahlungsstufen dezentral zugegeben werden.
    4. Verfahren n ach An sp ruch 2 o der 3 , dadurch g ek ennz eichnet , daß die Zusätze teilweise reaktionsbeschleunigende Stoffe enthalten.
    5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Abscheidung der Reaktionsorodukte am Ende der Verfahrenslinis vor dem Einblasen in den Kamin (Schlot) zentral durchgeführt wird.
    6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Abscheidung der Reaktionsprodukte nach jeder Bestrahlungsstufe dezentral durchgeführt wird.
    7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Rauchgas zwischen den Bestrahlungsstufen durch statische Mittel turbulent durchmischt wird.
    8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Rauchgas zwischen den Bestrahlungsstufen durch dynamische Mittel durchmischt wird.
    9- Verfahren nach Anspruch 1, 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Medien während der Bestrahlung derart geführt sind, das Gasvolumina, die bei einer ersten Bestrahlung einerrelativ hohen Bestrahlungsdosis ausgesetzt sind, bei einer weiteren Bestrahlung in Bereichen unter der Bestrahlungsouslle hindurchgeführt werden, in denen sie einer geringen Strahlenbelastung ausgesetzt sind.
    10. Verfahren nach Anspruch 1, 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Medien während der Bestrahlung derart geführt sind, daß Gasvolumina, die bei einer ersten Bestrahlung einer relativ geringen Bestrahlungsdosis ausgesetzt sind, bei einer weiteren Bestrahlung in Bereichen unter der Bestrahlungsquelle hindurchgeführt werden, in denen sie einer hohen Strahlenbelastung ausgesetzt sind.
    11. Vsrfahren nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Bestrahlung mit einer Teildosis von 60 % bis
    100 % und die zweite Bestrahlung mit einer Teildosis von 10 % bis 30 % durchgeführt wird.
    12. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlungskammern das Strahlenfeld räumlich möglichst vollständig, vorzugsweise aber mindestens ihre 5 %-Isodosenkennlinie, umschließen.
    13. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Energie der verwendeten Elektronenstrahlung mindestens 500 keV beträgt.
    14. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Energie der verwendeten Elektronenstrahlung vorzugsweise im Bereich 600 bis 1000 keV verwendet wird.
    15. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß jeweils eine Durchmischungseinrichtung (2) einer Auffangvorrichtung (3) für Flugasche und einer Zusatzeinrichtung (4), der mindestens zwei Elektronenbestahlungseinrichtungen (1) in Serie nachgeordnet sind, zugeordnet ist, und daß sich an die seriengeschalteten Elektronenbestrahlungseinrichtungen (1) eine die Reaktionsprodukte aufnehmende Auffangeinrichtung (7) und ein Schlot nachgeordnet sind (Fig. 1).
    16. Vorrichtung zur Durchführung des Vsrfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß sich an eine Auffangvorrichtung (3) für Flugasche und an eine Zusatzeinrichtung (4) mindestens zwei Bestrahlungsstufen anschliessen, die jeweils eine Elektronenbestrahlungseinrichtung (7), eine Durchmischungseinrichtung (2) und eine Auffangeinrichtung (7) für die Reaktionsprodukte aufweisen, und daß die letzte Auffangeinrichtung (7) direkt an den Schlot (6) angeschlossen ist (Fig. 2).
    17. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß einer Auffangvorrichtung (3) für Flugasche eine mindestsns zweistufige Bestrahlungsanordnung nachgeordnet ist, daß jede Stufe eine Zusatzeinrichtung (4), eine Temperaturregeleinrichtung (5) und eine Elektronenbestrahlungseinrichtung (1) aufweist, daß zwischen den Stufen eine Durchmischungseinrichtung (2) vorgesehen ist, und daß die letzte Stufe an eine Auffangvorrichtung (7) für die Reaktionsprodukte mit nachgeordnetem Schlot (6) angeschlossen ist (Fig. 3).
    18. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß einer mindestens zweistufigen Bestrahlungsanlage eine Auffangvorrichtung (3) für Flugasche vorgeschaltet und ein Schlot (6) nachgeschaltet sind, und daß jede Stufe der Bestrahlungsanlage aus einer Elektronenbestrahlungseinrichtung (1), einer Durchmischungseinrichtung (2), einer Zusatzeinrichtung (4), einer Temperaturregeleinrichtung (5) und einer Auffangeinrichtung (7) für die Reaktionsprodukte besteht (Fig. 4).
    19. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 15, 16, 17 oder 18, dadurch gekennzeichnet, daß das Fenstersystem aus zwei für Elektronenstrahlen weitgehend transparenten Fenstern besteht, von denen das eine die Beschleunigerrähre gegen den Außenraum und die andere die Bestrahlungskammer abschließen, beide Fenster in Richtung der primären Elektronenstrahlen in Reihe angeordnet sind und der Zwischenraum mit einem durchströmten Gas gekühlt wird (Fig. 7a und 7b).
    20. Vorrichtung nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß der Zwischenraum zwischen beiden Fe.nstern mit einem Inertgas (z.B. N2) gekühlt wird.
    21. Vorrichtung nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß der Zwischenraum zwischen beiden Fenstern mit einem rauchgasfreien Luftstrom gekühlt wird.
    22.Vorrichtung nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß der Luftstrom nach Passieren des Zwischenraumes zwischen beiden Fenstern in den Eingang der zugehörigen Bestrahlungskammer geführt wird und seine durch Wechselwirkung mit der Elektronenstrahlung entstandenen Reaktionsprodukte den Abscheideeffekt im Rauchgas verstärken.
    23. Vorrichtung nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens das die Beschleunigerröhre abschließende Fenster aus einer 15 bis 40 mμ dicken Folie aus Titan oder einer Titanlegierung besteht.
    24. Vorrichtung nach Anspruch 19 oder 20, dadurch gekennzeichnet, daß das die Bestrahlungskammer abschließende Fenster aus einer 15 bis 40 mμ dicksn Folie aus Titan oder einer Titanlegierung, bzw. aus einer anderen Metallfolie (z.B. Aluminium) mit entsprschender Transparenz für die Elektronenstrahlen besteht.
    25. Vorrichtung nach Anspruch 19 oder 24, dadurch gekennzeichnet, daß das die Bestrahlungskammer abschließende Fenster mit Vorrichtungen versehen ist, um es kontinuierlich oder diskontinuierlich während des Betriebes und/oder in Betriebspausen zu reinigen und/oder zu erneuern.
    26. Vorrichtung nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorrichtung aus ablaufenden oder reversierenden Auf- und Abwicklern mit Abstreifvorrichtungen besteht.
    27. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 15, 16, 17 oder 18, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlungsanlage aus mindestens zwei Bestrahlungsköpfen und einer zentralen elektrischen Versorgungseinheit besteht, wobei die Bestrahlungsköpfe äquidistant über T-förmige Flansche an die Versorgungseinheit angeflanscht sind, ihre äußeren Mäntel mit dem der Versorgungseinheit einen gemeinsamen Druckkessel bilden und die Hochspannungspole der Beschleunigerköpfe mit dem der Versorgungseinheit über konzentrisch innerhalb der T-förmigen Flansche liegenden Zuführungen verbunden sind (Fig. 6).
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