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    Einkeramischer Träger,umfassend eine Substratkeramik, die Mg, Al, Si und O als bildendeElemente und als eine zweite Komponente ein von den bildenden Elementenverschiedenes Element enthält.Der Trägerenthältviele Mikrohohlräume,die eine thermische Ausdehnung absorbieren können, die Porösität ist größer als28% und der thermische Ausdehnungskoeffizient ist kleiner als 2,3x 10-6/°C.Die zweite Komponente ermöglicht eindirektes Aufbringen einer katalytischen Komponente.
    公开号:DE102004019944A1
    申请号:DE200410019944
    申请日:2004-04-23
    公开日:2004-11-18
    发明作者:Tomomi Kariya Hase；Shin-ichi Ogawa Hirano；Kazuhiko Kariya Koike
    申请人:Denso Corp；
    IPC主号:B01D53-86
    专利说明:
    [0001] Dievorliegende Erfindung bezieht sich auf einen keramischen Träger, derverwendet wird, um einen Katalysator zum Beispiel in einem Abgasreinigungskatalysatoreines Kraftfahrzeugmotors zu tragen, und auf ein Verfahren zur Herstellungdes keramischen Trägers.
    [0002] Einkeramischer Träger,der bisher weit reichend verwendet wurde, um einen Katalysator zutragen, ist Cordierit (2Mg·2Al2O3·5SiO2) mit geringer thermischer Ausdehnung undhoher thermischer Schlagbeständigkeit.Dieser keramischer Trägerwird im Allgemeinen als ein Katalysatorkörper verwendet, indem Cordieritzu einer Wabenform geformt und, nachdem die Oberfläche mit γ-Aluminiumoxid überzogenwurde, darauf ein Edelmetallkatalysator aufgebracht wird. Die Überzugsschichtwird gebildet, da die spezifische Oberfläche von Cordierit klein ist,und eine notwendige Menge einer Katalysatorkomponente kann auf demCordierit, so wie es ist, nicht getragen werden kann. Durch Verwendungvon γ-Aluminiumoxid miteiner großenspezifischen Oberfläche kanndie Oberflächedes Trägersvegrößert werden.
    [0003] Allerdingsverursacht das Überziehender Trägeroberfläche mit γ-Aluminiumoxiddas Problem, dass die Wärmekapazität aufgrundeiner Zunahme des Gewichts zunimmt. In den letzten Jahren sind Studiendurchgeführtworden, um die Wärmekapazität zu verringern,indem die Zellwand des Wabenträgersdünn ausgebildetwurde, um so eine früheAktivierung des Katalysators zu erzielen, aber diese Wirkung wirddurch die Bildung der Überzugsschichthalbiert. Darüberhinaus führtdie Überzugsschichtzu den Problemen, dass der thermische Ausdehnungskoeffizient aufgrundder Überzugsschichtgroß wird undder Druckverlust aufgrund der Verringerung des Öffnungsbereiches der Zellezunimmt.
    [0004] Demgemäß werdenverschiede Studien an einem keramischen Träger durchgeführt, beidem eine katalytische Komponente ohne Bildung einer Überzugsschichtgetragen werden kann. Zum Beispiel kann die spezifische Oberfläche vonCordierit selber durch ein Verfahren vergrößert werden, bei dem das Cordieriteiner Säurebehandlungund dann einer Hitzebehandlung unterzogen wird, aber dieses Verfahrenist nachteilig und nicht praktikabel, da das Kristallgitter desCordierits durch die Säurebehandlungoder dergleichen zerstörtund die Festigkeit verringert wird.
    [0005] DieErfinder der vorliegenden Erfindung haben früher einen keramischen Träger vorgeschlagen, beidem wenigstens eines der Elemente, die die Substratkeramik bilden,durch ein von den bildenden Elementen verschiedenes Element ersetztist, und dadurch kann eine Katalysatorkomponente direkt auf derSubstratkeramik getragen werden, wie es in der ungeprüften JapanischenPatentveröffentlichung (Kokai)Nummer 2001-310128 beschrieben ist. Dieser direkt tragende keramischeTrägerbenötigtkeine Überzugsschichtzur Vergrößerung derspezifischen Oberfläche,hat kein Problem der Verringerung der Festigkeit, die eine Säurebehandlungoder dergleichen begleitet, und ist daher als ein Katalysator für Kraftfahrzeugeviel versprechend, fürden eine Haltbarkeit benötigtwird.
    [0006] Allerdingsnimmt der thermische Ausdehnungskoeffizient des direkt tragendenkeramischen Trägersaufgrund des Einführensdes ersetzenden Elements verglichen mit dem von Cordierit alleinzu, obwohl die Zunahme nicht so groß ist wie im Falle des Bildenseiner Überzugsschicht.Daher ist es notwendig, ein direktes Tragen einer katalytischenKomponente zu ermöglichen,währenddie Zunahme des thermischen Ausdehnungskoeffizienten, die das Einführen einesersetzenden Elements begleitet, soweit wie möglich unterdrückt wird,und die hervorragenden Eigenschaften des Cordierits beizubehalten.
    [0007] Dievorliegende Erfindung ist unter diesen Umständen gemacht worden, und esist eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen direkt tragendenkeramischen Trägermit höhererLeistung und hervorragender Praktikabilität zu erhalten, wobei die Eigenschaftender Substratkeramik beibehalten werden können und gleichzeitig einekatalytische Komponente direkt getragen werden kann.
    [0008] Gemäß einemersten Aspekt der Erfindung umfasst der keramische Träger eineSubstratkeramik, die Mg, Al, Si und O als bildende Elemente enthält und alseine zweite Komponente ein von diesen bildenden Elemente verschiedenesElement umfasst, um ein direktes Tragen einer katalytischen Komponentezu ermöglichen.Der keramische Träger gemäß der vorliegendenErfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass er eine Struktur aufweist,bei der viele Mikrohohlräumezwischen Teilchen vorliegen, die eine thermische Ausdehnung absorbierenkönnen,dass die Porösität größer als28% ist und dass der thermische Ausdehnungskoeffizient kleiner als 2,3 × 10–6/°C ist.
    [0009] Beidem keramischen Trägergemäß der Erfindungenthälteine Keramik mit Mg, Al, Si und O als bildenden Elementen, wie etwaCordierit, ein anderes Element mit einer starken Bindungskraft aneine katalytische Komponente als eine zweite Komponente, wobei diezweite Komponente eine feste Lösung mitCordierit bildet und eine katalytische Komponente direkt daraufgetragen werden kann. Durch solch einen Aufbau wird keine Überzugsschichtbenötigt.Da die Porösität aufgrunddes Vorliegens vieler Mikrohohlräumezwischen Teilchen größer als28% wird und die thermische Ausdehnung durch die Mikrohohlräume absorbiertwerden kann, kann darüberhinaus ein thermischer Ausdehnungskoeffizient von kleiner als 2,3 × 10–6 /°C erzieltwerden, der bei herkömmlichendirekt tragenden keramischen Trägern schwierigzu erzielen ist. Der direkt tragende keramische Träger mitsolch einer niedrigen thermischen Ausdehnung kann durch zweckmäßiges Auswählen der Ausgangsmaterialien,Beschleunigen des Wachstums eines Keramikkristalls, der das Substrat seinwird, und gleichzeitig durch Verhindern der Zunahme der Kristallteilchengröße erhaltenwerden. Somit wird ein direkt tragender keramischer Träger mithervorragender thermischer Schlagbeständigkeit und hoher Leistungrealisiert.
    [0010] Beidem keramischen Trägergemäß einem zweitenAspekt der Erfindung wird Cordierit als die Substratkeramik verwendet.Die Substratkeramik, die Mg, Al, Si und O als bildende Elementeumfasst, ist bevorzugt Cordierit, und die Verwendung dieses Materialserleichtert es, die geringe thermische Ausdehnung zu erzielen.
    [0011] Beidem keramischen Trägergemäß einem drittenAspekt der Erfindung beträgtdie Menge von Cordierit in der Substratkeramik 25 mol% oder mehr. Umdie Eigenschaften der Substratkeramik beizubehalten, beträgt die Mengean Cordierit mit der darin gelöstenzweiten Komponente bevorzugt 25 mol% oder mehr. Wenn der Anteildes Cordieritkristalls mit geringem thermischen Ausdehnungskoeffizienterhöhtwird, erleichtert dies, die geringe thermische Ausdehnung zu erzielen.
    [0012] Beidem keramischen Trägergemäß einem viertenAspekt der Erfindung wird wenigstens ein Element mit einem d- oderf-Orbital in seinerElektronenhülleals die zweite Komponente verwendet. Das in die Substratkeramikeingeführtezweite Komponentenelement hat bevorzugt eine große Bindungskraft zu einer katalytischenKomponente. Das Energieniveau des Elements mit einem d- oder f-Orbitalist nahe zu dem einer katalytischen Komponente, und daher trittleicht eine Elektronenabgabe auf, was das Binden erleichtert.
    [0013] Beidem keramischen Trägergemäß einem fünften Aspektder Erfindung wird wenigstens ein Element ausgewählt aus Cr, Mo, W, Co, Ti,Fe, Ga, Ni, Cu, Zn, Sc, Y, Ge, Zr und Mn als die zweite Komponenteverwendet. Diese Elemente sind die Elemente mit einem d- oder f-Orbital.Ein Einführenvon einem oder mehreren dieser Elemente als der zweiten Komponentein die Substratkeramik ermöglichein direktes Tragen einer katalytischen Komponente.
    [0014] Beidem keramischen Trägergemäß einem sechstenAspekt der Erfindung sind W und Ti als die zweite Komponente enthalten,und das Ausgangsmaterial als Ti-Quelle ist ein Rutil-Titanoxid. Wenn W undTi als die zweite Komponente verwendet werden, wird die Fähigkeitzum Tragen des Katalysators verbessert. Wenn ein Rutil-Titanoxidals das Ausgangsmaterial von Ti verwendet wird, wird verhindert,dass die Kristallteichengröße zunimmt,und viele Mikrohohlräumein der Größenordnungvon Sub-Mikrometer bis Mikrometer, die die thermische Ausdehnung absorbieren,werden zwischen den Teilchen gebildet, und im Ergebnis kann derthermische Ausdehnungskoeffizient stark verringert werden.
    [0015] Beidem keramischen Trägergemäß einem siebtenAspekt der Erfindung ist bei den bildenden Elementen der Substratkeramikdas Ausgangsmaterial füreine Mg-Quelle ein Tonmineral. Wenn ein Tonmineral verwendet wird,wird der Kristall beim Brennen zeitweilig zersetzt, und die Kristallisationsreaktionwird beschleunigt, und im Ergebnis wird eine amorphe Phase mit einemgroßenthermischen Ausdehnungskoeffizienten, die zwischen Kristallen gebildetist, verringert, und eine Wirkung der Verringerung des thermischenAusdehnungskoeffizienten der Substratkeramik kann erzielt werden.Wenn darüberhinaus ein Tonmineral verwendet wird, kann eine zweckmäßige Viskosität verliehenwerden, die das Formen erleichtert, und dies ermöglicht eine geringere Weiterverarbeitungvon natürlichenRohmaterialien und geringe Kosten.
    [0016] Beidem keramischen Trägergemäß einem achtenAspekt der Erfindung ist das Tonmaterial als die Mg-Quelle Talk.Das Tonmaterial ist bevorzugt Talk, und wenn Talk verwendet wird,ist es fürden Kristall nach dem Formen leichter, eine orientierende Eigenschaftzu haben, da dies ein plättchenartiger Kristallist. Diese Orientierung ist nützlich,und daher kann der thermische Ausdehnungskoeffizient verringertwerden.
    [0017] Beidem keramischen Trägergemäß einem neuntenAspekt der Erfindung ist bei den bildenden Elementen der Substratkeramikdas Ausgangsmaterial füreine Al-Quelle ein Aluminiumhydroxid. Wenn ein Aluminiumhydroxidverwendet wird, wird der Kristall beim Brennen aufgrund der Verdampfungvon Kristallwasser zeitweilig zersetzt, die Kristallisationsreaktionwird beschleunigt und im Ergebnis wird die Menge einer amorphenPhase mit einem großen thermischenAusdehnungskoeffizienten, die zwischen Kristallen gebildet ist,verringert, und eine Wirkung der Verringerung des thermischen Ausdehnungskoeffizientender Substratkeramik wird erzielt.
    [0018] Beidem keramischen Trägergemäß einem zehntenAspekt der Erfindung ist bei den bildenden Elementen der Substratkeramikdas Ausgangsmaterial füreine Si-Quelle ein amorphes Siliciumoxid. Wenn ein amorphes Siliciumoxidverwendet wird, wird verhindert, dass die Kristallteilchengröße zunimmt,und Hohlräumeim Bereich von Sub-Mikrometer bis Mikrometer, die die thermischeAusdehnung absorbieren, werden zwischen den Teilchen gebildet, wodurcheine Wirkung der Verringerung des thermischen Ausdehnungskoeffizientenerzielt werden kann. Darüberhinaus wird die Herstellung eines Kristalls, der von dem gewünschtenKristall verschieden ist, verhindert, und die Menge an hergestelltererwünschterSubstanz wird erhöht.
    [0019] Beidem keramischen Trägergemäß einem elftenAspekt der Erfindung ist das amorphe Siliciumoxid Quarzglas oderkalziniertes Kaolin. Speziell kann Quarzglas oder kalziniertes Kaolinals die Si-Quelle verwendet werden, und die Wirkung des zehntenAspekts kann leicht erzielt werden.
    [0020] Beidem keramischen Trägergemäß einem zwölften Aspektder Erfindung beträgtdie Porösität 30% odermehr und der thermische Ausdehnungskoeffizient 2,0 × 10–6/°C oder weniger.Indem eine große Porösität vorhandenist, könnendie Hohlräume,die die thermische Ausdehnung absorbieren, vermehrt werden, undder thermische Ausdehnungskoeffizient kann stärker verringert werden. Bevorzugtwerden die vorstehend beschriebenen Ausgangsmaterialien zweckmäßig vereinigt,wodurch eine Porösität von 30%oder mehr und ein niedriger thermischer Ausdehnungskoeffizient von2,0 × 10–6/°C oder weniger erzieltwerden können,und ein keramischer Hochleistungsträger kann realisiert werden.
    [0021] Gemäß dem dreizehntenAspekt ist die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines keramischenTrägers.Die Erfindung stellt ein Verfahren zur Herstellung eines keramischenTrägersbereit, der eine Substratkeramik umfasst, die eine erste Komponentebestehend aus den Elementen Mg, Al, Si und O und eine zweite Komponenteumfasst, die wenigstens ein von den Elementen verschiedenes Element umfasst,um ein direktes Tragen einer katalytischen Komponente zu ermöglichen, wobeidas Verfahren umfasst: Bereitstellen von W und Ti als der zweitenKomponente, von einem Tonmineral als Mg-Quelle, einem Aluminiumhydroxidals Al-Quelle, einem amorphen Siliciumoxid als Si-Quelle, von Wolframoder einer Wolframverbindung als W-Quelle und einem Rutil-Titanoxidals Ti-Quelle, Vermischen dieser Ausgangsmaterialien, um einkeramisches Rohmaterial zu erhalten, Kneten des resultierendenkeramischen Rohmaterials, Formen des gekneteten Produkts, Brennendes geformten Produkts.
    [0022] Wievorstehend beschrieben ist gefunden worden, dass bei der Herstellungeines direkt tragenden keramischen Trägers, der eine Keramik mitMg, Al, Si und O als bildenden Elementen, wie etwa Cordierit, wobeiein anderes Element mit einer starken Bindungskraft zu einer katalytischenKomponente eingeführtist, umfasst, die Auswahl der Ausgangsmaterialien die Eigenschaftendes erhaltenen keramischen Trägersstark beeinflusst. Wenn zum Beispiel ein Tonmaterial oder ein Aluminiumhydroxid verwendetwird, wird dessen Kristall beim Brennen zeitweilig zersetzt, dieKristallisationsreaktion wird beschleunigt und im Ergebnis wirddie Menge einer amorphen Phase, die zwischen Kristallen gebildetist, verringert und der thermische Ausdehnungskoeffizient wird herabgesetzt.Wenn darüberhinaus ein amorphes Siliciumoxid oder Rutil-Titanoxid verwendetwird, wird verhindert, dass die Kristallteilchengröße zunimmt,und Hohlräumein einer Größenordnung vonSub-Mikrometer bis Mikrometer, die die thermische Ausdehnung absorbieren,werden zwischen Teilchen gebildet. Daher kann durch zweckmäßiges Kombinierendieser Ausgangsmaterialien der thermische Ausdehnungskoeffizientder Substratkeramik stark verringert werden.
    [0023] Indem Verfahren gemäß einemvierzehnten Aspekt der Erfindung ist das Tonmineral Talk. Bevorzugtwird Talk als Tonmaterial fürdie Mg-Quelle verwendet. Da Talk ein plättchenartiger Kristall ist,ist es einfacher, dass der Kristall nach dem Formen eine orientierendeEigenschaft hat. Diese Orientierung ist nützlich, und daher kann derthermische Ausdehnungskoeffizient verringert werden.
    [0024] Indem Verfahren gemäß einemfünfzehnten Aspektder Erfindung ist das amorphe Siliciumoxid Quarzglas oder kalziniertesKaolin. Bevorzugt wird, da Quarzglas oder kalziniertes Kaolin alsdas amorphe Siliciumoxid der Si-Quelle verwendet wird, verhindert,dass die Kristallteilchengröße zunimmt,und Hohlräumein der Größenordnungvon Sub-Mikrometer bis Mikrometer, die die thermische Ausdehnung absorbieren,werden zwischen Teichen gebildet, wodurch eine Wirkung der Verringerungdes thermischen Ausdehnungskoeffizienten erzielt werden kann. Darüber hinauswird verhindert, dass ein Kristall hergestellt wird, der von demZielkristall verschieden ist, und die Menge der hergestellten Zielsubstanz wirderhöht.
    [0025] Die 1 ist ein Histogramm, dassvergleichend die Veränderungim thermischen Ausdehnungskoeffizienten zeigt, wenn die Ausgangsmaterialienin den Beispielen der vorliegenden Erfindung variiert werden; die 2(a) ist eine Photographie(durch ein Abtastelektronmikroskop (SEM) beobachtetes Bild), dass dieKristallstruktur des keramischen Trägers des Vergleichsbeispiels1 zeigt; die 2(b) isteine Photographie (mit SEM beobachtetes Bild), dass die Kristallstrukturdes keramischen Trägersdes Beispiels 1 zeigt; die 3 istein Histogramm, dass vergleichend die Veränderung in der Porösität zeigt,wenn die Ausgangsmaterialien im Vergleichsbeispiel 1 und den Beispielen2 und 3 verändertwerden; die 4 istein Histogramm, dass vergleichend die Cordieritmenge in den keramischenTrägernder Beispiele 2 und 3 zeigt; und die 5 ist ein Histogramm, dass das Reaktionsverfahrenfür denkeramischen Trägerdes Beispiels 3 beschreiben.
    [0026] Dievorliegende Erfindung wird nachstehend detailliert beschrieben.Der keramische Trägerder vorliegenden Erfindung ist ein Träger, der direkt tragen kann,wobei eine Substratkeramik verwendet wird, die Mg, Al, Si und Oals bildende Elemente umfasst, und ein von diesen bildenden Elementenverschiedenes Element als eine zweite Komponente in die Substratkeramikeingeführtist, wodurch ein direktes Tragen einer katalytischen Komponenteermöglichtwird. Spezieller ist die zweite Komponente in der Substratkeramikim festen Zustand gelöst,und eine katalytische Komponente kann an die im festen Zustand gelöste zweiteKomponente gebunden und dadurch direkt getragen werden. Zudem hatder keramische Trägerder vorliegenden Erfindung ein charakteristisches Merkmal, dassviele Mikrohohlräume,die eine thermische Ausdehnung absorbieren, zwischen Teilchen vorliegen,die Porösität größer als28% ist und der thermische Ausdehnungskoeffizient kleiner als 2,3 × 10–6/°C ist. DiePorösität beträgt bevorzugt 30%oder mehr, mehr bevorzugt 35% oder mehr. Da die Porösität größer ist,wird die Wirkung des Absorbierens der thermischen Ausdehnung größer, und derthermische Ausdehnungskoeffizient nimmt stärker ab. Der thermische Ausdehnungskoeffizientbeträgtbevorzugt 2,0 × 10–6 /°C oder weniger,mehr bevorzugt 1,5 × 10–6/°C oder weniger.Solch ein keramischer Trägerkann realisiert werden, indem spezielle Ausgangsmaterialien für die Mg-,Al- und Si-Quellen, die die Substratkeramik bilden, und für die Quellefür einElement, die die zweite Komponente liefert, verwendet werden.
    [0027] Für die Substratkeramikwird zum Beispiel bevorzugt Cordierit mit einer theoretischen Zusammensetzungverwendet, die durch 2MgO·2Al2O3·5SiO2 dargestellt wird. Das Cordierit hat einegeringe thermische Ausdehnung und eine hervorragende thermischeSchlagfestigkeit und ist daher als ein Träger für Abgasreinigungskatalysatorengeeignet, fürdie es notwendig ist, dass sie eine hohe Temperaturbeständigkeithaben. Um die Eigenschaften des Cordierits beizubehalten, beträgt die Mengean Cordierit, die im festen Zustand in dem gesamten keramischenTrägergelöstist, bevorzugt 25 mol% oder mehr. Die Gestalt des keramischen Trägers istnicht speziell beschränkt,und der keramische Trägerkann verschiedene Gestalten wie etwa die einer Wabe, eines Schaums,eines hohlen Garns, einer Faser, eines Pulvers und eines Presslingshaben.
    [0028] Für die zweiteKomponente wird geeignet ein Element verwendet, dass zu einer getragenenkatalytischen Komponente eine größere Bindungskraft alsdie Metallelemente (Mg, Al, Si) hat, die die Substratkeramik bilden,und das chemisch an die katalytische Komponente binden kann. SpezielleBeispiele fürein solches Element schließenElemente mit einem d- oder f-Orbital in ihrer Elektronenhülle ein.Von diesen sind Elemente mit einem leeren Orbital in dem d- oderf-Orbital bevorzugt. Das Element mit einem leeren Orbital in demd- oder f-Orbital hat ein Energieniveau nahe der getragenen katalytischenKomponente wie etwa einem katalytischen Edelmetall, und daher tritteine Elektronenabgabe leicht auf. Zudem gibt ein Element mit zweioder mehr Oxidationszuständenleicht ein Elektron ab und wird leicht an die katalytische Komponentegebunden.
    [0029] SpezielleBeispiele fürdas Element mit einem leeren Orbital in dem d- oder f-Orbital schließen Sc,Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Y, Ge, Zr, Nb, Mo, Tc, Ru, Rh,La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Lu, Hf, Ta,W, Re, Os, Ir und Pt ein. Von diesen Elementen sind Ti, V, Cr, Mn,Fe, Co, Ni, Nb, Mo, Tc, Ru, Rh, Ce, Pr, Eu, Tb, Ta, W, Re, Os, Ir undPt Elemente mit zwei oder mehr Oxidationszuständen. Bevorzugt können wenigstensein oder mehrere Elemente ausgewähltaus Cr, Mo, W, Co, Ti, Fe, Ga, Ni, Cu, Zn, Sc, Y, Ge, Zr und Mnverwendet werden. Mehr bevorzugt können W und Ti in Kombinationverwendet werden.
    [0030] Umsolch ein Element mit einem leeren Orbital in dem d- oder f-Orbitalin die Substratkeramik einzuführen,wird üblicherweiseein bildendes Element der Substratkeramik durch ein zweites Komponentenelementersetzt, und das zweite Komponentenelement wird im festen Zustandgelöst,wodurch ein Element mit einer starken Bindungskraft an eine katalytischeKomponente dazu gebracht werden kann, auf der Oberfläche deskeramischen Trägersvorzuliegen. Ein zweites Komponentenelement kann diese Elementeoder eine katalytische Komponente direkt tragen. Beim Ersetzen einesbildenden Elements (Mg, Al, Si) der Substratkeramik durch die zweite Komponentebeträgtdie im festen Zustand gelöste Mengedes zweiten Komponentenelements 5 ppb oder mehr, bevorzugt 5 ppmoder mehr, basierend auf der Atomzahl der ersetzten bildenden Elemente. Wenndie im festen Zustand gelösteMenge zum Beispiel 5 ppb oder mehr beträgt, kann eine katalytische Komponentemit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 50 nm in einer Mengevon 0,01 g/L oder mehr getragen werden, und die Katalysatorleistung, diefür dennormalen keramischen Katalysatorträger für Fahrzeuge benötigt wird,kann erfülltwerden. Wenn die durchschnittliche Teilchengröße der Katalysatorkomponente5 nm beträgt,beträgtdie im festen Zustand gelösteMenge bevorzugt 5 ppm oder mehr.
    [0031] Dieim festen Zustand gelösteMenge des zweiten Komponentenelements beträgt mehr bevorzugt von 0,01bis 50% der Atomzahl der ersetzten bildenden Elemente. Wenn dieGesamtmenge der zweiten Komponentenelemente weniger als 0,01 beträgt, nimmtdie Anzahl an Positionen ab, an denen die katalytische Komponentegetragen werden kann, während,wenn sie 50% übersteigt,die Eigenschaften der Substratkeramik auf nachteilige Weise verlorengehen. In dem Fall, dass ein bildendes Element durch eine Vielzahlvon zweiten Komponentenelementen ersetzt ist, sollte die ersetzendeGesamtmenge innerhalb des vorstehend beschriebenen Bereichs eingestelltsein. Üblicherweisewird die im festen Zustand gelösteMenge gemäß der Artder Substratkeramik oder des zweiten Komponentenelements optimiert.Das heisst, die im festen Zustand gelöste Menge wird zweckmäßig so ausgewählt, dasseine notwendige geträgerteKatalysatormenge gewährleistetwerden kann, ohne die mechanischen Eigenschaften der Substratkeramikwie etwa die Festigkeit und den thermischen Ausdehnungskoeffizient, dieHitzebeständigkeit,die Witterungsbeständigkeit unddergleichen zu verschlechtern. Wenn zum Beispiel die SubstratkeramikCordierit ist und die zweiten Komponentenelementen W und Ti sind,beträgteine im festen Zustand gelösteMenge der zweiten Komponentenelementen optimal von 2 bis 7% derAtomzahl des ersetzten bildenden Elements.
    [0032] Beider Herstellung des keramischen Trägers der vorliegenden Erfindungwird zum Beispiel zum Zeitpunkt des Herstellens des Rohmaterialsder Substratkeramik ein Teil des Rohmaterials für das zu ersetzende bildendenElement (Mg, Al, Si) vorausgehend gemäß der zu ersetzenden Mengeverringert, und das Rohmaterial für das zweite Komponentenelementwird in einer vorbestimmten Menge zugegeben. Dieses keramische Rohmaterialwird vermischt und, nachdem es durch ein gewöhnliches Verfahren geknetet,geformt und getrocknet wurde, in einer atmosphärischen Umgebung gebrannt.Zu diesem Zeitpunkt werden in der vorliegenden Erfindung spezielleVerbindungen fürdie Ausgangsmaterialien als die Mg-, Al- und Si-Quellen und für das Ausgangsmaterialdes zweiten Komponentenelements verwendet, da die Reaktivität und dergleichenin der Kristallisationsreaktion beim Brennen in Abhängigkeitvon den Ausgangsmaterialien variieren. Durch zweckmäßiges Kombinierendieser Ausgangsmaterialien kann die Mikrostruktur und Porösität des erhaltenenkeramischen Trägersgesteuert werden, und der thermische Ausdehnungskoeffizient kannverringert werden.
    [0033] Speziellwird fürdie bildenden Elemente (Mg, Al, Si) des keramischen Trägers dervorliegenden Erfindung ein Tonmaterial als die Mg-Quelle verwendet. Wennein Tonmaterial als das Ausgangsmaterial verwendet wird, wird derKristall beim Brennen zeitweilig zersetzt und die Kristallisationsreaktionwird beschleunigt, und im Ergebnis wird eine amorphe Phase mit einemgroßenthermischen Ausdehnungskoeffizienten, die zwischen Kristallen gebildetist, verringert, und der thermische Ausdehnungskoeffizient des keramischenTrägerswird verringert. Wenn darüberhinaus ein Tonmaterial verwendet wird, kann eine zweckmäßige Viskosität verliehenwerden, um das Formen zu erleichtern, und dies ermöglicht ein geringeresWeiterverarbeiten von natürlichenRohmaterialien und geringe Kosten. Das Tonmaterial ist bevorzugtTalk, und wenn Talk verwendet wird, hat der Kristall nach dem Formenleicht eine orientierende Eigenschaft, da dies ein plättchenartigerKristall ist. Diese Orientierung ist nützlich, und daher kann derthermische Ausdehnungskoeffizient verringert werden.
    [0034] Beiden bildenden Elementen der Substratkeramik ist die Al-Quelle bevorzugtein Aluminiumhydroxid. Wenn ein Aluminiumhydroxid als das Ausgangsmaterialverwendet wird, wird der Kristall beim Brennen aufgrund der Verdampfungvon Kristallwasser zeitweilig zersetzt und die Kristallisationsreaktion wirdbeschleunigt, und im Ergebnis wird eine amorphe Phase mit einemgroßenthermischen Ausdehnungskoeffizienten, die zwischen Kristallen gebildet ist,verringert, und eine Wirkung der Verringerung des thermischen Ausdehnungskoeffizientender Substratkeramik wird erzielt. Als die Al-Quelle kann zudem einbilliges Aluminiumoxid in Kombination verwendet werden.
    [0035] Beiden bildenden Elementen fürdie Substratkeramik ist die Si-Quelle im Allgemeinen Kaolin undist bevorzugt ein amorphes Siliciumoxid. Wenn ein amorphes Siliciumoxidals das Ausgangsmaterial verwendet wird, wird verhindert, dass dieKristallteilchengröße zunimmt,und Mikrohohlräumein der Größenordnungvon Sub-Mikrometer bis Mikrometer, die die thermische Ausdehnungabsorbieren, werden zwischen den Teilchen gebildet, wodurch eineWirkung der Verringerung des thermischen Ausdehnungskoeffizientenerzielt werden kann. Darüberhinaus wird verhindert, das ein Kristall hergestellt wird, der vondem Zielkristall (zum Beispiel Cordierit) verschieden ist, und dieMenge der hergestellten Zielsubstanz kann vergrößert werden. Das amorphe Siliciumoxidkann bevorzugt Quarzglas oder kalziniertes Kaolin sein. Das kalzinierteKaolin kann erhalten werden, indem zum Beispiel Kaolinit, Dekkitoder Halloysit kalziniert wird.
    [0036] Alsdie zweite Komponente könnenverschiedene, vorstehend beschriebene Elemente verwendet werden,aber speziell wenn Ti verwendet wird und wenn ein Rutil-Titanoxid(Rutil-TiO2) als die Ti-Quelle verwendetwird, kann der thermische Ausdehnungskoeffizient auf effektive Weiseverringert werden. Durch Verwendung eines Rutil-Titanoxids wirddie Wirkung erzielt, dass eine Zunahme der Kristallteilchengröße verhindertwird und dass Mikrohohlräume inder Größenordnungvon Sub-Mikrometer bis Mikrometer, die die thermische Ausdehnungabsorbieren, zwischen Teilchen gebildet werden, und der thermischeAusdehnungskoeffizient kann stark verringert werden. Wenn darüber hinausW verwendet wird, wird die Bindungskraft an eine katalytische Komponenteverstärkt.Daher werden W und Ti bevorzugt in Kombination verwendet, und dieskann eine Verbesserung der Fähigkeitzum Tragen eines Katalysators und eine Verringerung des thermischenAusdehnungskoeffizienten hervorrufen und ist effektiver. Das Ausgangsmaterialfür W istbevorzugt Wolfram oder eine Wolframverbindung wie etwa Wolframoxid (WO3).
    [0037] GeeigneteBeispiele fürdie auf dem keramischen Trägerder vorliegenden Erfindung getragene katalytische Komponente schließen Edelmetallelementewie etwa Pt, Rh, Pd, Au, Ag, Ir und In ein. Wenigstens eines odermehrere Elemente ausgewählt ausdiesen Edelmetallelementen kann bzw. können verwendet werden. Hierbeträgtdie durchschnittliche Teilchengröße des katalytischenEdelmetalls bevorzugt 100 nm oder weniger. Durch Verwendung einer Teilchengröße von 100nm oder weniger kann die Reinigungsleistung pro Gewicht des Katalysatorserhöhtwerden. Falls gewünschtkönnenverschiede Co-Katalysatoren zugegeben sein. Beispiele für den Co-KatalysatorschließenMetallelemente wie etwa Hf, Ti, Cu, Ni, Fe, Co, W, Mn, Cr, V, Se,Rb, Sr, Y, Zr, Nb, Mo, Tc, Ru, Sc, Ba, Ka und ein Lanthanoid-Element(zum Beispiel La, Ce, Pt, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm,Yb, Lu) und Oxide oder Mischoxide davon ein. In Abhängigkeitvon dem Zweck wie etwa des Verhinderns einer Verschlechterung einer Fähigkeitzum Sauerstoffeinschluss und einer Detektion einer Katalysatorverschlechterungkann eine katalytische Komponente oder mehrere katalytische Komponentenausgewähltaus diesen Elementen verwendet werden.
    [0038] Solcheine katalytische Komponente wird üblicherweise auf den keramischenTrägerder vorliegenden Erfindung durch ein Verfahren aufgebracht, beidem der keramische Trägerin eine Lösung,die eine erwünschtekatalytische Komponente enthält, eingetauchtund getrocknet und dann gebrannt wird. Im Falle der Verwendung vonzwei oder mehr katalytischen Komponenten in Kombination wird eineLösunghergestellt, die eine Vielzahl von katalytischen Komponenten enthält, undder keramische Träger wirdin die Lösungeingetaucht. Zum Beispiel kann im Falle der Verwendung von Pt undRh als den katalytischen Hauptkomponenten eine Lösung verwendet werden, dieHexachlorplatinsäureund Rhodiumclorid enthält.Zudem könnenverschiedene katalytische Co-Komponenten in Kombination verwendetwerden. Die Menge der getragenen katalytischen Komponente beträgt bevorzugtvon 0,05 bis 10 g/L fürdas katalytische Edelmetall und von 1 bis 250 g/L für den Co-Katalysator.
    [0039] DieErfindung wird mit Bezug auf folgenden Beispiele klarer verstandenwerden:
    [0040] Gemäß dem vorstehendbeschriebenen Verfahren wurde ein keramischer Träger der vorliegenden Erfindunghergestellt, wobei Cordierit als die Substratkeramik verwendet wurdeund W und Ti als die zweite Komponente verwendet und im festen Zustandgelöstwurden. Fürdie Ausgangsmaterialien von W und Ti wurden Wolframoxid (WO3) und Rutil-Titanoxid (Rutil-TiO2) verwendet. Für die Ausgangsmaterialien derMetallelemente (Al, Mg, Si), die das Cordierit bilden, wurde Talkals das Tonmaterial, das die Mg-Quelle bildet, Aluminiumhydroxid (Al(OH)3) und Aluminiumoxid (AlO2)als die Al-Quelle und Kaolin als die Si-Quelle verwendet. Nachdem5% der Si-Quelle durch W und 5% der gleichen Si-Quelle durch Tiersetzt wurden, wurden die Pulver dieser Ausgangsmaterialien zuungefährdem Punkt der theoretischen Zusammensetzung von Cordierit vermischt.Danach wurden ein Bindemittel, ein Schmiermittel, ein Befeuchtungsmittelund dergleichen jeweils in einer zweckmäßigen Menge zu dem resultierenvermischten Rohmaterial zugegeben, es wurde durch ein gewöhnlichesVerfahren geknetet und das geknetete Rohmaterial wurde geformt undgetrocknet. Der getrocknete Körperwurde bei 900°Cin einer atmosphärischenUmgebung entfettet und dann bei 1260°C gebrannt, um eine keramischeTrägerprobe dervorliegenden Erfindung zu erhalten (Beispiel 1).
    [0041] Zudemwurde ein keramischer Trägerauf die gleiche Weise unter Verwendung der gleichen Ausgangsmaterialienerhalten, mit der Ausnahme, dass nur Aluminiumhydroxid als die Al-Quelleverwendet wurde (Beispiel 2). Weiterhin wurden keramische Träger aufdie gleiche Weise erhalten, mit der Ausnahme, dass Quarzglas, dasein amorphes Siliciumoxid ist, als die Si-Quelle (Beispiel 3) und dass Anatas-Titanoxidals die Ti-Quelle(Vergleichsbeispiel 1) verwendet wurden. Der thermische Ausdehnungskoeffizienteines jeden der erhaltenen keramischen Träger wurde gemessen und dieErgebnisse sind in 1 gezeigt.
    [0042] Wieaus 1 ersichtlich betrugder thermische Ausdehnungskoeffizient in allen Beispielen 1 bis3, in denen Rutil-Titanoxid verwendet wurde, 1,5 × 10–6/°C oder weniger,und somit konnte eine geringe thermische Ausdehnung von 2,0 × 10–6/°C oder wenigererzielt werden, die herkömmlichschwierig zu erzielen ist. Im Beispiel 2, in dem nur Aluminiumhydroxidals die Al-Quelle verwendet wurde, war der thermische Ausdehnungskoeffizientniedriger (das heisst 1,4 × 10–6/°C) als derthermische Ausdehnungskoeffizient (das heisst 1,5 × 10–6 /°C) des Beispiels1, im dem Aluminiumoxid in Kombination mit Aluminiumhydroxid verwendetwurde, und im Beispiel 3, in dem Quarzglas als die Si-Quelle verwendet wurde,war der thermische Ausdehnungskoeffizient weiter erniedrigt (dasheisst 1,0 × 10–6/°C). Im Gegensatzdazu war der thermische Ausdehnungskoeffizient im Vergleichsbeispiel1, in dem Anatas-Titanoxid verwendetwurde, so groß wie2,3 × 10–6/°C, und dies machtdeutlich, dass die Auswahl der Ausgangsmaterialien die Eigenschaftendes erhaltenen keramischen Trägersstark beeinflusst.
    [0043] Die 2(a) und 2(b) zeigen mit SEM beobachtete Photographienvon keramischen Trägerndes Vergleichsbeispiels 1 bzw. des Beispiels 2. Wie aus einem Vergleichdieser Photographien ersichtlich hat die Probe des Beispiels 2,in dem Aluminiumhydroxid und Rutil-Titanoxid verwendet wurden, einekleinere Kristallteilchengröße als dieProbe des Vergleichsbeispiels 1, in dem Aluminiumoxid, Aluminiumhydroxidund Anatas-Titanoxid verwendet wurden. Es ist zudem ersichtlich,dass im Vergleichsbeispiel 1 weniger Hohlräume zwischen einem Teilchenund einem Teilchen gebildet sind, aber im Beispiel 2 sind viele Hohlräume in derGrößenordnungvon Sub-Mikrometer bis Mikrometer zwischen Teilchen gebildet. Es wirdangenommen, dass der Grund hierfürist, dass, wenn Anatas-Titanoxid verwendet wird, die Reaktion soabläuft,dass ein geschmolzener Zustand erzeugt wird und die Teilchen miteinanderschmelzverbunden werden, so dass im Ergebnis weniger Hohlräume zwischeneinem Teilchen und einem Teilchen gebildet werden, während, wennRutil-Titanoxid verwendet wird, die Reaktion unterdrückt wirdund leicht Hohlräumezwischen Teilchen gebildet werden.
    [0044] Die 3 zeigt die Ergebnisse derMessung der Porösität der keramischenTrägerdes Vergleichsbeispiels 1 und der Beispiele 2 und 3. In der 3 beträgt die Porösität des Vergleichsbeispiels 1,in dem Aluminiumoxid, Aluminiumhydroxid und Anatas-Titanoxid verwendetwurden, 28%, währendin den Beispielen 2 und 3, in denen Aluminiumhydroxid und Rutil-Titanoxid verwendetwurden, die Porösität 35% übersteigt.Wie aus diesem Ergebnis ersichtlich, kann durch geeignetes Auswählen derAusgangsmaterialien verhindert werden, dass die Kristallteilchengröße zunimmt,und viele Hohlräumein der Größenordnungvon Sub-Mikrometer bis Mikrometer können zwischen Teilchen gebildetwerden, so dass sich eine Porösität von 30%oder mehr ergibt. Der Grund für dieVerringerung des thermischen Ausdehnungskoeffizienten bei den Probender Beispiele 2 und 3 ist, dass wenn sich Teilchen aufgrund vonHitze ausdehnen, der Mikrohohlraum zuerst geschlossen und keineAusdehnung des Trägershervorgerufen wird (das ist ein Zustand, in dem die thermische Ausdehnung absorbiertwird). Wenn sich die Teilchen so ausdehnen, dass sie über dieHohlräumezwischen Teilchen hinausgehen, tritt eine thermische Ausdehnungdes Trägersauf.
    [0045] DiePorösität des Beispiels3, in dem Quarzglas als die Si-Quelleverwendet wurde, ist größer als diePorösität des Beispiels2, in dem Kaolin als die Si-Quelle verwendet wurde, und dies machtdeutlich, dass die Wirkung des Verhinderns der Zunahme der Kristallteilchengröße und desBildens von Mikrohohlräumenzwischen den Teilchen verstärktwird, wenn Quarzglas verwendet wird. Wie in 4 gezeigt übersteigt darüber hinausim Beispiel 3, in dem Quarzglas verwendet wurde, die Cordieritmenge,die sich in dem gesamten Substrat befindet, 60 mol%, und dies machtdeutlich, dass die Kristallisationsreaktion von Cordierit beschleunigtwird und die Menge an erzeugtem Cordierit zunimmt, wenn Quarzglas verwendetwird. Aufgrund der Absorption der thermischen Ausdehnung durch Mikrohohlräume undder Zunahme des Cordierits mit geringer thermischer Ausdehnung,nimmt, wie in 1 gezeigt,die thermische Ausdehnung stark ab.
    [0046] Die 5 zeigt ein Reaktionsverfahren,bei dem ein keramischer Trägerunter Verwendung von Talk als der Mg-Quelle, von Aluminiumhydroxid als derAl-Quelle und von Quarzglas als der Si-Quelle hergestellt wird,wobei Wolframoxid und Rutil-Titanoxid dort zugegeben und damit vermischtwerden. In diesem Fall wird das Aluminiumhydroxid bei 200 bis 300°C entwässert undwird amorph, dann wird das Wolframoxid bei 500 bis 700°C entwässert undwird amorph, und der Talk wird bei 700 bis 900°C entwässert und wird amorph. DiesesAluminiumhydroxid, Wolframoxid und der Talk, die jeweils den amorphen Zustandannahmen, und das Quarzglas, das die gesamte Zeit blieb wie es war,werden ab 1000°Cumgesetzt, so dass eine feste Lösungvon Cordierit hergestellt wird.
    [0047] Herkömmlich gabes die Neigung, beim Herstellen eines keramischen Trägers Materialienmit guter Reaktivitätals die Ausgangsmaterialien auszuwählen. Allerdings ist aus denErgebnissen in den 1 bis 5 ersichtlich, dass die Ausgangsmaterialien einegroßeWirkung haben, und solch eine Tendenz ist nicht notwendigerweisegeeignet. Zum Beispiel wird angenommen, dass die thermische Ausdehnung verringertund nicht nur die Herstellung eines von Cordierit verschiedenenKristalls, sondern zudem die Zunahme der Kristallteilchengröße unterdrückt werdenkann, indem Quarzglas anstelle von Kaolin verwendet wird, das beieiner relativ niedrigen Temperatur einer Zersetzung durch Entwässerungunterliegt. Zudem kann im Falle des Titanoxids durch Verwendungeines rutilartigen, was eine geeignete Reaktivität ergibt, anstelle des anatasartigenmit guter Reaktivitätverhindert werden, dass die Kristallteilchengröße zunimmt, und Hohlräume können zwischenTeilchen gebildet werden. Wenn sich der keramische Träger aufgrundvon Hitze ausdehnt, wird zuerst der Hohlraum geschlossen, und eswird keine Ausdehnung des Trägershervorgerufen (das ist ein Zustand, in dem die thermische Ausdehnungabsorbiert wird), und im Ergebnis kann der thermische Ausdehnungskoeffizientverringert werden.
    [0048] Wieauf den vorhergehenden Seiten beschrieben werden gemäß dem keramischenTräger dervorliegenden Erfindung die Ausgangsmaterialien geeignet ausgewählt undkombiniert, wodurch die erzeugte Cordieritmenge, die Kristallteilchengröße, die Porösität und dergleichengesteuert werden können, derthermische Ausdehnungskoeffizient kann verringert werden und diethermische Schlagbeständigkeit kannstark verbessert werden.
    [0049] Einkeramischer Trägerumfassend eine Substratkeramik, die Mg, Al, Si und 0 als bildende Elementeund als eine zweite Komponente ein von den bildenden Elementen verschiedenesElement enthält.Der Trägerenthältviele Mikrohohlräume,die eine thermische Ausdehnung absorbieren können, die Porösität ist größer als28% und der thermische Ausdehnungskoeffizient ist kleiner als 2,3 × 10–6/°C. Die zweiteKomponente ermöglichtein direktes Aufbringen einer katalytischen Komponente.
    权利要求:
    Claims (15)
    [1] Keramischer Träger umfassend eine Substratkeramik,die eine erste Komponente bestehend aus den Elementen: Mg, Al, Siund O und eine zweite Komponente umfasst, die wenigstens ein vonden Elementen verschiedenes Element umfasst, um ein direktes Trageneiner katalytischen Komponente zu ermöglichen, wobei der Träger Teilchenund Mikrohohlräumeumfasst, die zwischen einer Vielzahl von Teilchen gebildet sind,wobei die Mikrohohlräume einethermische Ausdehnung absorbieren, und der eine Porösität von größer als28% und einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten von kleiner als2,3 × 10–6/°C aufweist.
    [2] Keramischer Trägernach Anspruch 1, wobei die Substratkeramik Cordierit ist.
    [3] Keramischer Trägernach Anspruch 2, wobei die Cordieritmenge 25 mol% oder mehr beträgt.
    [4] Keramischer Trägernach einem der Ansprüche1 bis 3, wobei die zweite Komponente wenigstens ein Element miteinem d- oder f-Orbital in seiner Elektronenhülle ist.
    [5] Keramischer Trägernach einem der Ansprüche1 bis 4, wobei die zweite Komponente wenigstens ein Element ausgewählt ausCr, Mo, W, Co, Ti, Fe, Ga, Ni, Cu, Zn, Sc, Y, Ge, Zr und Mn ist.
    [6] Keramischer Trägernach einem der Ansprüche1 bis 5, wobei W und Ti als die zweite Komponente enthalten sindund ein Rutil-Titanoxid bei der Herstellung des keramischen Trägers alseine Ti-Quelle verwendet wird.
    [7] Keramischer Trägernach einem der Ansprüche1 bis 6, wobei ein Tonmaterial bei der Herstellung des keramischenTrägersals eine Mg-Quelle verwendet wird.
    [8] Keramischer Trägernach Anspruch 7, wobei das Tonmineral Talk ist.
    [9] Keramischer Trägernach einem der Ansprüche1 bis 8, wobei ein Aluminiumhydroxid bei der Herstellung des keramischenTrägersals eine Al-Quelle verwendet wird.
    [10] Keramischer Trägernach einem der Ansprüche1 bis 9, wobei ein amorphes Siliciumoxid als eine Si-Quelle beider Herstellung des keramischen Trägers verwendet wird.
    [11] Keramischer Trägernach Anspruch 10, wobei das amorphe Siliciumoxid Quarzglas oderkalziniertes Kaolin ist.
    [12] Keramischer Trägernach einem der Ansprüche1 bis 11, wobei die Porösität 30% odermehr und der thermische Ausdehnungskoeffizient 2,0 × 10–6/°C oder wenigerbeträgt.
    [13] Verfahren zur Herstellung eines keramischen Trägers umfassendeine Substratkeramik, die eine erste Komponente bestehend aus denElementen: Mg, Al, Si und O und eine zweite Komponente umfasst,die wenigstens ein von den Elementen verschiedenes Element umfasst,um ein direktes Tragen einer katalytischen Komponente zu ermöglichen, wobeidas Verfahren umfasst: Bereitstellen von W und Ti als die zweiteKomponente, von einem Tonmineral als eine Mg-Quelle, einem Aluminiumhydroxidals einer Al-Quelle, einem amorphen Siliciumoxid als einer Si-Quelle, von Wolfram odereiner Wolframverbindung als einer W-Quelle und einem Rutil-Titanoxid alseiner Ti-Quelle, Vermischen dieser Ausgangsmaterialien, umein keramisches Rohmaterial zu erhalten, Kneten des resultierendenkeramischen Rohmaterials, Formen des gekneteten Produkts, Brennendes geformten Produkts.
    [14] Verfahren zur Herstellung eines keramischen Trägers nachAnspruch 13, wobei das Tonmineral Talk ist.
    [15] Verfahren zur Herstellung eines keramischen Trägers nachAnspruch 13 oder 14, wobei das amorphe Siliciumoxid Quarzglas oderkalziniertes Kaolin ist.
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    同族专利:
    公开号 | 公开日
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    引用文献:
    公开号 | 申请日 | 公开日 | 申请人 | 专利标题
    法律状态:
    2011-02-17| 8139| Disposal/non-payment of the annual fee|
    优先权:
    申请号 | 申请日 | 专利标题
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